Ator que participou da inauguração da TV brasileira (PRF-3 TV Difusora de São Paulo, mais tarde TV Tupi) e das mais importantes companhias teatrais da época, como as de Bibi Ferreira, Alma Flora, Dulcina-Odilon e T.B.C. Estreou nos palcos em 1948 e logo destacou-se em Sonho de uma Noite de Verão, de Shakespeare. Atuando em obras clássicas e contemporâneas, tornou-se o fundador do Teatro dos Doze e participou de várias montagens, entre elas, Hamlet, Arlequim, Servidor de Dois Amos, Tragédia em Nova York, A Grande Chantagem (de Clifford Odets), Amor a Oito Mãos (de Pedro Bloch), De Brecht a Stanislau Ponte Preta e Antígona (1975, ao lado de Maria Fernanda).

Pela Rádio Tupi de São Paulo, participou de Crepúsculo, novela de Vida Alves estrelada também por Homero Silva e a própria autora da obra em 1956. Em 1957, atuava no programa TV de Vanguarda, transmitido pela TV Tupi que, entre outros, apresentou Doze Homens Furiosos, também estrelado por Dionísio Azevedo e Luís Gustavo.

Barcelos conquistou a fama na televisão, ao interpretar o advogado Dr. Ezequiel Prado na novela Gabriela (1975) e o oportunista Rui, na novela Anjo Mau (1976), ambas da Rede Globo. Nas telas, Jayme Jaymovitch fez Uma Pulga na Balança em 1953, ao lado de Paulo Autran, e, em 1958, Rebelião em Vila Rica, um dos primeiros filmes coloridos realizados no Brasil. No mesmo ano, ele participaria de O Grande Momento, estréia de Roberto Santos na direção e uma das melhores e mais importantes fitas do cinema nacional.

Barcellos lecionava arte dramática no IBAM e chegou a afirmar: "A farta promoção que envolve o artista, principalmente para quem faz televisão, priva-o um pouco de resguardar sua intimidade... Outras profissões permitem afastar os filhos dos problemas que os pais enfrentam. Na nossa, é difícil evitar que a tensão atinja a família. É o problema da instabilidade, da insegurança, da falta de regulamentação. É também o fantasma do desemprego, quando um contrato termina..." Jaime Barcellos faleceu aos 50 anos, em 24 de dezembro de 1980.